Arnór Smárason började spela fotboll i ÍA Akranes hemma på Island, en klubb som Hammarby stötte på i Uefacupen 2004. Men redan som 15-åring lämnade han hemlandet för holländska SC Heerenveen – som ju också det är en tidigare Bajen-motståndare (Intertotocupen 1999). Debuten i Eredivisie gjorde Smárason 19 år fyllda, och strax därefter fick han även chansen i Islands vänskapsmatch mot Wales. Det blev sammantaget 25 ligamatcher och fem mål i Holland, där blivande lagkamraten Philip Haglund också ingick i Heerenveen-truppen, innan spel i Danmark och Esbjerg fB väntade.

Esbjerg ramlade ur Superligaen 2010/11, Smárasons första år i laget, men till skillnad från Johan Persson blev han kvar och var med och spelade upp EfB säsongen därpå. Det blev därmed ytterligare en säsong i högsta danska serien, men kontraktet löpte ut, och sommaren 2013 skrev Smárason på för Helsingborgs IF. Hos de rödblå skåningarna blev han en viktig allsvensk pjäs ihop med bland andra Imad Khalili, men klubben lånade ut sin profil till ryska ligan och Torpedo Moskva under vårsäsongen 2015 för att spara pengar – och i sin debut kvitterade han mot FC Zenit på tilläggstid. Smárason återvände till Olympia under hösten, men den 10 december offentliggjorde Hammarby att man skrivit ett treårskontrakt. Sportchef Mats Jingblad beskrev då 27-åringen som en skicklig och mångsidig offensiv spelare, men också en ledargestalt.